近期，中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所超強(qiáng)激光科學(xué)與技術(shù)全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究團(tuán)隊(duì)，基于自主發(fā)展的空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)，成功實(shí)現(xiàn)了大氣中二氧化碳濃度的檢測。相關(guān)成果以 “Detection of atmospheric carbon dioxide with air-lasing-based coherent Raman spectroscopy”為題，發(fā)表于Optics Express。

二氧化碳作為大氣中主要的溫室氣體之一，其精準(zhǔn)識別、量化與監(jiān)測是制定碳排放策略、追蹤碳循環(huán)以及應(yīng)對全球氣候變化的重要基礎(chǔ)。相干拉曼散射作為一種先進(jìn)的非線性光譜技術(shù)，已在物質(zhì)檢測、生物成像等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。然而，該技術(shù)通常需要多束激光（泵浦光、斯托克斯光或反斯托克斯光、探測光）的協(xié)同作用，并對多光束之間的時空精密控制提出了較高要求，從而限制了其在復(fù)雜多變的大氣環(huán)境中的實(shí)際應(yīng)用。

超快強(qiáng)光場驅(qū)動大氣分子產(chǎn)生的空氣激光，因其獨(dú)特的時-頻-空特性，為相干拉曼散射提供了理想的探測光源，降低了相干拉曼光譜探測技術(shù)的復(fù)雜度。在該研究中，研究團(tuán)隊(duì)利用空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了大氣中二氧化碳濃度的定量檢測。與商用溫室氣體分析儀相比，該技術(shù)測得的二氧化碳濃度的相對誤差可達(dá)0.6%，展現(xiàn)出優(yōu)異的定量檢測能力。對于二氧化碳分子，其檢測極限低至43 ppm，較同類技術(shù)此前報(bào)道的最佳水平降低了一個數(shù)量級。此外，該技術(shù)還具備多組分同時探測能力和厘米級空間分辨率，對于大氣污染溯源以及揭示大氣污染物和溫室氣體的協(xié)同效應(yīng)具有重要意義，有望應(yīng)用于環(huán)境監(jiān)測與污染控制、工業(yè)過程監(jiān)控等領(lǐng)域。

相關(guān)工作得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、面上項(xiàng)目、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會優(yōu)秀會員項(xiàng)目、中國科學(xué)院基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃以及上海市科委原創(chuàng)探索項(xiàng)目的支持。

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圖1. 基于空氣激光的相干拉曼光譜技術(shù)的實(shí)驗(yàn)裝置和基本原理

圖2. （a）在環(huán)境空氣和合成空氣（含79%氮?dú)夂?1%氧氣）中測得的光譜；（b）將環(huán)境空氣中測得的光譜減去合成空氣中測得的背景光譜，獲得的大氣二氧化碳的相干拉曼光譜；（c）相干拉曼信號強(qiáng)度與二氧化碳濃度之間的定量關(guān)系，五角星表示根據(jù)測得的大氣二氧化碳拉曼信號強(qiáng)度和擬合曲線得到的大氣二氧化碳濃度；插圖：二氧化碳濃度為98 ppm時采集的光譜（紅色填充曲線）以及在合成空氣中采集的背景光譜（陰影填充曲線）